EELS Mapping/Line Scan 去噪实战：主成分分析（PCA）原理与操作指南
电子能量损失谱（Electron Energy Loss Spectroscopy, EELS）采集过程中，受样品漂移、电子束辐照损伤等实验因素限制，单幅谱图或面扫描（Mapping）数据的总采集时长无法过度延长，这一约束直接导致采集得到的EELS信号强度偏低，原始谱图与Mapping数据普遍存在信噪比不足的问题，会显著干扰后续的成分定性定量分析与电子结构解析。
针对低信噪比EELS数据的噪声干扰问题，目前学术界普遍采用数据去噪预处理方案，主流方法包括深度学习去噪、主成分分析（Principal Component Analysis, PCA）去噪等。其中，深度学习类去噪方法通常需要对大量超参数进行调试，多数开发框架需要使用者具备一定的编程基础，方法门槛相对较高；而主成分分析去噪无需复杂调参与自定义编程，目前该算法已集成至商业化电子显微分析软件DigitalMicrograph（DM）中，操作流程简便易上手，因此成为EELS数据去噪的最常用方案，很多研究文献都利用PCA方法对EELS数据进行去噪处理。
本文首先系统梳理PCA的核心原理，阐明该方法用于EELS Mapping去噪的基本逻辑与适用条件，随后整理DM软件中基于PCA的EELS Mapping去噪完整操作步骤，为相关研究者提供可直接参考的操作规范。最后需要特别说明：PCA去噪在提升EELS数据信噪比的同时，存在引入人为假象的潜在风险，分析结果需要结合实验原理与样品本征性质仔细甄别，避免错误解读。
在PCA分析中，我们可以把EELS mapping中的每个像素点视为一个独立样本，而每个像素点对应的EELS谱图里的1024个能量通道，就代表了该样本的1024个特征维度。举个简单例子，如果有100个样本，每个样本仅包含3个特征维度，那么这3个能量通道就构建起了一个三维空间（可类比为x、y、z轴）。每个样本在这三个通道上的信号强度值，就构成了它在三维空间中的坐标。例如，若某个样本在三个能量通道的信号强度分别为4、5、6，那么它就对应三维空间中的一个坐标点（4, 5, 6）。100个样本就对应着三维空间中的100个坐标点，这些点的分布形态可能类似一个橄榄球。PCA分析的第一步是中心化处理，即将坐标原点平移到这100个点在三个维度上的均值位置。在EELS分析中，通常仅进行中心化处理，因为各能量通道的物理尺度一致，无需额外归一化。接着，PCA会寻找数据投影后方差最大的方向，也就是数据分布最‘舒展’的方向，对应橄榄球的长轴，这个方向被定义为第一主成分（PC1）。随后，在垂直于PC1的平面内，找到数据投影方差次大的方向，对应橄榄球的次长轴，这就是第二主成分（PC2）。最后，垂直于PC1和PC2的方向即为第三主成分（PC3），这是数据投影方差最小的方向。如果我们舍弃方差最小的PC3，就相当于将原本的三维‘橄榄球’投影到由PC1和PC2构成的二维平面上。这一操作过滤掉了PC3方向上的噪声干扰，同时保留了包含主要信号信息的PC1和PC2。对于PCA的深度原理学习，同学们可以通过阅读专业书籍或访问相关技术网站进行系统学习。
对于包含1000个像素点、每个像素点对应1024个能量通道的EELS mapping数据而言，相当于1000个样本各自拥有1024个特征维度，这些样本分布在一个1024维的高维空间中。通过PCA分析，我们可以根据各主成分的方差大小进行排序，得到第一主成分、第二主成分……直至第1000主成分。如图3中所示的Scree plot图中，横坐标表示主成分的序号，纵坐标表示对应主成分的方差。通常，分析软件默认仅计算前100个主成分，因为序号靠后的主成分往往只包含噪声信息。我们还可以观察到，Scree plot图通常会出现一个明显的拐点。在拐点之前的主成分方差较大，代表着具有结构特征的有效信号；而拐点之后的主成分方差很小，主要对应无规律的随机噪声。信号到噪声的过渡特性正是形成这一拐点的原因。因此，在去噪处理中，我们通常保留拐点之前的主成分，而舍弃拐点之后的主成分。随后，将保留的主成分信息重新映射回原始的1024维空间，即可得到去噪后的EELS谱图。
目前，Digitial Micrograph软件内置了PCA分析功能，可用于对EELS mapping或Line scan数据进行去噪处理。具体操作步骤如下：首先打开一个SI格式的数据文件，选中该文件后，点击‘Data Fit’菜单下‘MSA Analysis’中的‘Simple Denoise’选项或顺序点击PCA Decompose→Varimax→Recombine，软件会自动生成并弹出Scree Plot图。根据Scree Plot图确定拐点位置（图中拐点位置在4左右，保留4个主成分即可），并在软件中输入需要保留的主成分数量（图中输入4），即可得到去噪后的SI文件。处理后的数据去噪效果显著，一些原本被噪声掩盖的电离边信号在去噪后清晰显现。
图 1原始mapping数据及谱图
图 2Digital Micrograph软件PCA处理过程及Scree Plot图
图 3PCA去噪后的mapping数据及去噪后的谱图
需要注意的是，当Scree Plot图中的拐点不明显时，如果保留的主成分数量过少，过度去噪可能会导致虚假峰的出现。这本质上是欠拟合造成的，即用过于简单的模型去解释复杂的物理过程。因此，建议适当多保留一些主成分，这样得到的EELS谱图虽然仍会存在一定噪声，但能更接近样品的真实信息。
免责声明： 本文档仅为技术分享，不对处理后的数据真实性负责。使用者应结合实验条件与样品特性，对去噪结果进行审慎判断。
重要提示： 在发表论文时，建议同时提供原始数据和去噪参数，或明确说明已进行PCA去噪处理，以保证研究的可重复性。
供稿：孙梅
编辑：高关胤、周俊
审核：赵智、王雨松